在原子点接触处发现巨大的拉曼散射

电子设备的纳米加工已达到单个纳米级(10 -9 m)。纳米科学和纳米技术的飞速发展现在需要原子尺度的光谱学，以表征会影响电子设备特性和功能的原子结构。

由分子科学研究所的熊谷隆领导的国际团队发现了拉曼散射的巨大增强，这是由等离子体银尖端和 Si(111)-7×7 重建表面之间形成的原子点接触介导的。这是通过最先进的低温尖端增强拉曼光谱仪实现的，该光谱仪可以进行原子级振动光谱仪。

所发现的拉曼散射增强机制将为原子级超灵敏振动光谱研究半导体表面结构开辟可能性。此外，所开发的原子尺度光学显微镜将为探索原子尺度光-物质相互作用铺平道路，引领光科学与技术的新学科。

电子器件的超级集成已进入单纳米尺度，需要能够详细研究原子尺度结构和缺陷的分析方法。扫描近场光学显微镜的进步使得纳米级成像和化学分析成为可能。最近，该技术的空间分辨率被证明可以达到原子尺度。特别是，尖端增强拉曼光谱作为超灵敏化学显微镜引起了越来越多的关注。然而，为了从半导体表面获得拉曼信号，需要进一步提高灵敏度。

研究团队应用与弗里茨-哈伯研究所合作开发的最先进的低温尖端增强拉曼光谱，从硅表面获取振动光谱。尖端增强拉曼光谱技术在材料和纳米级光之间进行了强烈的光-质相互作用(局部表面等离振子共振)) 在原子级锋利的金属尖端产生。该研究小组发现，银尖端和重建的Si(111)-7×7表面的原子点接触形成导致拉曼散射的极大增强。图 1a 说明了该实验。由聚焦离子束(图 1b，顶部)制造的锋利的银尖端移向硅表面(图 1b，底部)，同时监测结的拉曼光谱。图 1c 显示了获得的拉曼光谱的瀑布图，其中横轴代表拉曼位移，色标代表拉曼强度。当尖端处于隧穿状态时，在520 cm -1处仅观察到体硅的光学声子模式. 然而，当尖端和表面之间的原子点接触时，突然出现来自表面声子模式的强拉曼散射。当尖端移离表面并且原子点接触中断时，这些模式再次消失。

研究小组进一步证明，这种原子点接触拉曼光谱(APCRS)可以解析硅表面的原子级结构。如图 2 所示，拉曼光谱在表面的原子级记录时是不同的。此外，可以在局部氧化位点选择性地观察到特征振动模式(图 3)，表明原子点接触拉曼光谱的原子级化学敏感性。

以前认为，在尖端增强拉曼光谱中获得超高灵敏度需要等离子体纳米间隙，这通常需要金属基板。这对可测量的样本施加了严重的限制。原子点接触形成的巨大拉曼增强的发现将扩大原子尺度振动光谱的潜力，它适用于非等离子体样品，并将为许多其他材料获得特殊的化学敏感性。此外，我们的研究结果还表明，原子尺度结构在金属-半导体混合纳米系统中起着不可或缺的作用，以影响其光电性能。

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