研究人员发现相关二维材料中的缺陷引起的铁磁性

何军教授领导的研究小组在低温下在含有硫空位(Sv)的少层范德华(vdW)磁性Ni1-xCoxPS3纳米片中发现了弱铁磁(FM)基态来自中国科学院(CAS)国家纳米科学中心(NCNST)，与威斯康星大学麦迪逊分校的宋金教授合作。这项工作发表在《科学进展》上。

过渡金属三硫属元素磷(MPX3，X=S或Se;M=Mn、Fe、Co、Ni等)作为二维(2D)vdW磁性材料的代表，在各个领域受到广泛关注，包括超导、光电子和催化。特别是，由于固有的强电荷自旋相关效应，NiPS3表现出有趣的量子特性。它是一种反铁磁(AFM)材料，具有XXZ类型的模型哈密顿量。

在这项研究中，研究人员发现化学合成的Ni1-xCoxPS3纳米片中存在晶体缺陷，即硫空位(Sv)，可以抑制NiPS3中强烈的层内反铁磁交换相互作用(J3)，并且Co取代降低了合成过程中Sv的形成能。

此外，他们发现Ni1-xCoxPS3纳米片的转化合成过程对于促进Sv的形成是必要的。Sv在化学气相传输生长的单晶中似乎没有足够的量存在。Sv在Ni1-xCoxPS3纳米片中的存在导致了远程AFM相关性的抑制，而其他竞争性铁磁交换相互作用在低温下占主导地位，从而形成了磁受挫系统。

因此，调节这种缺陷介导的铁磁状态(<300奥斯特)所需的磁场远低于调节典型vdW反铁磁体所需的值(>数千奥斯特)，这使得这些纳米片对自旋电子应用更具吸引力。

理论上，在相关的NiPS3中，半填充的Nieg轨道与半填充的S3p轨道耦合，通过超交换相互作用介导相邻Ni位点之间的电子环箍。由于该负电荷转移能量时，S配位体转移一个电子到半填充ë克的Ni3d轨道，以形成广告9大号基态，即负电荷转移(NCT)状态。NCT状态在反铁磁排列的相邻Ni原子之间也占主导地位。在这种情况下，Sv的存在可能会影响电子相关性，然后调整相关NiPS中的磁序3.

这些发现为通过2DvdW磁体中的缺陷工程控制竞争相关状态和磁性排序提供了一条较少探索的途径。

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